Φιλοξενεί αντικείμενα μέσω των οποίων παρουσιάζεται η ιστορία των Ολυμπιακών αγώνων της Αρχαιότητας. Οι εκθέσεις του φιλοξενούνται στο λεγόμενο «Παλαιό Μουσείο» ή «Σύγγρειον», το οποίο παλαιότερα λειτουργούσε ως Αρχαιολογικό Μουσείο Ολυμπίας. Η αναπαλαίωση και επισκευή του κτηρίου ξεκίνησε το 1999, με αφορμή τους Ολυμπιακούς Αγώνες της Αθήνας το 2004, και ολοκληρώθηκε το 2003. Στη συνέχεια πραγματοποιήθηκαν οι εργασίες της έκθεσης για την ιστορία των Ολυμπιακών Αγώνων της Αρχαιότητας.
Μέχρι το 2012, φιλοξενούσε 463 αρχαία έργα, που προέρχονταν από το Ιερό του Διός της Ολυμπίας και από άλλα Μουσεία της ελληνικής επικράτειας. Εκτίθενται αναμνηστικά των σύγχρονων ολυμπιάδων από το 1896 και μετά την επανασύσταση τους από τον βαρόνο Πιέρ Ντε Κουμπερτέν & Δημήτριο Βικέλα. Μεταξύ των άλλων και η μοναδική στον κόσμο συλλογή γραμματοσήμων με θέμα τις ολυμπιάδες.